Cerita anime ini bermula dari terdamparnya Otonashi di dunia tersebut. Ketika tersadar, ia bertemu dengan Yuri. Tetapi ia tidak ingat identitas dirinya dan hanya ingat kalau namanya adalah Otonashi, dan juga Otonashi seakan tidak percaya kalau dia sudah mati walaupun telah diberitahu oleh Yuri. Didalam pertemuan itu ternyata Yuri sedang melancarkan serangan ke Tenshi (Malaikat), yang dianggap oleh Yuri sebagai penggangu. Yuri juga menyuruh Otonashi untuk menjauh dari Tenshi dan bergabung dengan grupnya Shindai Sekai Sensen yang disingkat SSS.
 

Lalu Otonashi pun menemui Tenshi tersebut untuk meminta penjelasan kepada dia. Apakah dia sudah benar-benar mati atau belum. Kemuadian tanpa bicara Tenshi tersebut langsung menusuk jantung Otonashi, sehingga Otonashi tidak sadar dan berada di ruang perawatan sekolah. Anehnya ia tidak mati, dan dari situ ia baru sadar bahwa ia telah benar-benar mati.
 

Otonashi kemudian bergabung dengan Yuri di SSS, dan mereka banyak sekali melakukan operasi-operasi baik itu untuk mencukupi kebutuhan mereka maupun untuk penyerangan Tenshi. Anggota SSS sendiri  juga memiliki impian yang masih belum mereka raih, tetapi sayangnya mereka tidak mengetahui bahwa dunia tempat mereka tinggali sekarang adalah dunia untuk mewujudkan mimpi mereka. Mereka justru ingin menginvasi dunia ini karena kebencian mereka terhadap tuhan yang terwakili oleh Tenshi tersebut.
 

Karakter dalam serial Anime ini  antara lain adalah Yuri Nakamura (pimpinan tertinggi SSS), Yazuru Otonashi (Tokoh utama dalam cerita ini), Kanade Tachibana (karakter yang dianggap Tenshi), Hideki Hinata (teman akrab Otonashi), Takamatsu, Shiina, Yusa, Fujimaki, TK, Matshuhita Oyama, Takeyama, Cha, Ayato Naoi. Selain itu ada juga Anggota Band dari Grup SSS yang bernama Girls Dead Monster antara lain Iwasana, Hisako, Irie, Sekine, Yui.
 

Yuri sangat ingin menyingkirkan Kanade dari Ketua Osis, dia berusaha sangat keras dan berhasil. Akhirnya Kanade dipecat kedudukannya dari OSIS, dan digantikan oleh Ayato Naoi (seorang yang sama halnya seperti anggota SSS dan dapat menghipnotis orang). Di dunia Afterlife ini terdapat 2 jenis karakter yaitu: 

Setelah mengetahui kebenaran dari Tenshi (Kanade Tachibana), bahwa dia juga sama halnya dengan Otonashi atau lainnya, Kanade pun bergabung dengan SSS dan memulai masa menyenangkan. Dan Otonashi pun semakin jatuh hati kepada Kanade. Namun Ayato Naoi ketua OSIS yang baru yang juga merupakan Pemain bukan NPC berniat untuk menjadi pemilik dunia tersebut dan mengkalim dirinya sebagai tuhan. Ayato Naoi kemudian disadarkan oleh Otonashi dan kemudian bergabung dengan SSS.
Otonashi sendiri mulai menyadari tujuan dia dan seluruh orang seperti dia ada di dunia ini untuk mewujudkan mimpi-mimpi mereka yang tertunda di kehidupan sebelumnya. 

Otonashi sendiri berusaha membantu teman-temanya agar dapat menghilang dari dunia itu secara tenang seperti Yui yang memiliki banyak sekali keinginan, seperti menjadi Pengulat, Pemain Baseball dan juga sangat ingin menikah. Dan pada akhirnya semua impian Yui tewujud dan kemudian menghilang.
 

Kini dunia Afterlife ini semakin memburuk karena masih sangat banyak orang-orang yang belum selesai keinginnya, dan para NPC mulai berubah menjadi moster bayangan untuk menyelesaikan keberadaan mereka di dunia ini. Otonashi dan seluruh anggota SSS bertempur dengan Monster ini, namun mereka amat sangat banyak. Ditengah-tengah pertempuran, Otonashi pun menyampaikan kebenaran dunia ini kepada seluruh anggota SSS. Pada awalnya mereka menggangap aneh kepada Otonashi, tetapi kemudian mereka menyatukan hati untuk meninggalkan dunia Afterlife ini dengan tenang, dan Kini hanya tinggal 5 orang yaitu Otonashi, Yuri, Ayato, Kanade dan Hinata. Monster bayangan sendiri telah berhasil dihilangkan setelah Yuri menghancurkan computer pembuat Monster tersebut.
 

Dan ending dari anime ini sangat mengharukan, 5 Karakter tadi meluluskan diri mereka dan mulai menghilang satu persatu. Dimulai dari Ayato, Yuri, Hinata, dan kini tinggal 2 orang yaitu Otonashi dan Kanade. Kemudian mereka berjalan-jalan keluar dan mulai melakukan perbincangan hangat. Otonashi mengungkapkan perasaannya kepada Kanade. Namun Kanade memberi respon dingin dan mulai membuat Otonashi bingung dan kecewa. Kemudian berlanjut kepada Kanade mulai mengungkapkan penyesalan hidup dia yang belum terwujud di dunia yaitu dia ingin berterima kasih kepada orang yang telah mendonorkan jantungnya kepada dirinya. Dan Kanade mengatakan bahwa Otonashi lah orangnya, jadi apabila Kanade mengucapkan terimakasih kepada Otonashi otomastis Kanade akan hilang dan Otonashi berada sendiri di dunia itu. Dan setelah berpelukan, Kanade mengucapkan terimakasih kepada Otonashi atas semua yang telah diberikan kepada dia dan kemudian menghilang. Kini tinggalah Otonashi di dunia tersebut menunggu orang-orang seperti dia untuk diwujudkan mimpinya.
 

Itulah alur cerita dari Anime Angel Beats!